12月18日，天然產(chǎn)物研究領(lǐng)域國(guó)際頂級(jí)綜述期刊Natural Product Reports (NPR, IF：11.9)在線(xiàn)發(fā)表了我校中藥學(xué)院董廖斌課題組的最新綜述論文“Class II terpene cyclases: structures, mechanisms, and engineering”（DOI: 10.1039/d3np00033h）。本文首次針對(duì)萜類(lèi)研究領(lǐng)域中的II型萜類(lèi)環(huán)化酶展開(kāi)系統(tǒng)性綜述。2022級(jí)博士研究生潘興明為本文第一作者，我校董廖斌教授與佛羅里達(dá)大學(xué)助理教授Jeffery Rudolf為本文通訊作者，中國(guó)藥科大學(xué)為本文第一通訊單位。

萜類(lèi)化合物是自然界中結(jié)構(gòu)最多樣化的天然產(chǎn)物家族，廣泛存在于各種生命形式中，發(fā)揮著舉足輕重的作用。萜類(lèi)化合物的生物合成涉及到I型與II型萜類(lèi)環(huán)化酶，II型萜類(lèi)環(huán)化酶利用其催化酸進(jìn)行質(zhì)子化啟動(dòng)環(huán)化，這一特性引起了有機(jī)化學(xué)家的廣泛興趣?；诮Y(jié)構(gòu)的理性改造，該類(lèi)酶可以高效催化自然界中最為復(fù)雜的環(huán)化反應(yīng)。改造酶催化劑的前提需要對(duì)酶的蛋白質(zhì)結(jié)構(gòu)，催化空腔及其催化機(jī)制有前瞻性的理解，但目前學(xué)界尚無(wú)針對(duì)II型萜類(lèi)環(huán)化酶的綜合性評(píng)述。因此，該綜述針對(duì)1997-2023年間報(bào)道的12個(gè)晶體結(jié)構(gòu)，32例催化機(jī)制與11例代表性的工程化改造案例進(jìn)行了系統(tǒng)的分析與總結(jié)，并重點(diǎn)結(jié)合此前的研究結(jié)果與最近董廖斌課題組發(fā)現(xiàn)的鎂離子結(jié)合位點(diǎn)，首次系統(tǒng)且完整的呈現(xiàn)了II型萜類(lèi)環(huán)化酶催化圖景，為生物合成領(lǐng)域與有機(jī)化學(xué)領(lǐng)域的研究人員提供重要參考。

綜述首先對(duì)II型萜類(lèi)環(huán)化酶進(jìn)行初步的分類(lèi)，以底物類(lèi)型分為經(jīng)典與非經(jīng)典II型萜類(lèi)環(huán)化酶。文章的第一部分針對(duì)12個(gè)酶的晶體結(jié)構(gòu)進(jìn)行總結(jié)；第二部分聚焦于保守基序；第三部分則針對(duì)催化機(jī)制進(jìn)行細(xì)致描述；第四部分展示了各II型萜類(lèi)環(huán)化酶中的代表性改造實(shí)例。本綜述不僅深化了研究人員對(duì)于II型萜類(lèi)環(huán)化酶的認(rèn)識(shí)，同時(shí)也為后續(xù)開(kāi)發(fā)高效的綠色催化劑提供研究思路。上述工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目（NSFC82073746），國(guó)家青年人才項(xiàng)目及 “江蘇特聘教授”等項(xiàng)目資助。

文章鏈接：https://doi.org/10.1039/D3NP00033H

（供稿單位：中藥學(xué)院，撰寫(xiě)人：王增援，審稿人：黃欣、鄭詩(shī)翌）